Berühmt wurde Byrnes durch seine Rolle in der damals populären TV-Serie "77 Sunset Strip". Später hatte er Gastauftritte in den Fernsehserien "Eine schrecklich nette Familie", "Quincy" oder "Drei Engel für Charlie". Auch in der Krimiserie "Mord ist ihr Hobby" spielte mehrere Male mit. Sein letzter großer Fernsehfilm war "Shake, Rattle and Roll: An American Love Story" (1999).
In Deutschland räumte Byrnes in den sechziger Jahren gleich vier "Bravo Otto"-Auszeichnungen ab. Er hinterlässt seinen Sohn Logan (54) und seine langjährige Partnerin Catherine Gross.